乾隆二十五年（1760年）十月，于敏中被任命为军机大臣，正式参与到国家最重要的机要事务之中。这一年，于敏中46岁，正值壮年，而乾隆帝也正处于盛年时期。因此，于敏中在处理政务时，格外注重细节，力求做到周密稳妥。他深知自己肩负重任，因而不论大小事务，都谨慎奉旨而行，深得乾隆帝的信任。
乾隆帝常常即兴作文赋诗，且往往不打草稿，吟诵完毕后便交给于敏中记录。于敏中记忆力惊人，总能将乾隆帝的吟诵内容牢记于心，再一字不漏地誊写下来。有一次早晨，乾隆帝在御花园中即兴赋诗七首，并作了两篇文章。当天晚上，乾隆帝收到了于敏中所记录的内容，发现一字不差，不禁拍案叫绝，对于敏中的能力和忠诚更加倚重。
乾隆三十年（1765年），于敏中被提拔为户部尚书，成为朝廷的核心官员之一。此时，于敏中唯一的儿子于齐贤虽已长大成人，但在乡试中未能中榜。乾隆帝念及于敏中的贡献，特别恩赐其子按尚书品级补为荫生，进入国子监学习。同时，由于于敏中的正室夫人已经病逝，乾隆帝特封其妾张氏为淑人，以表彰于敏中的贡献。
乾隆三十一年（1766年），梁瑶峰进入军机处，乾隆帝命其专司诗文，而让于敏中专注于国家政务。有一次，乾隆帝召见于敏中和梁瑶峰，吟诵了几首诗文。于敏中察觉到梁瑶峰并未注意记录，于是立即给梁瑶峰使眼色提醒，但梁瑶峰却茫然不知所措。待乾隆帝吟诵完毕，二人退出后，于敏中询问梁瑶峰是否已经誊写好诗文，梁瑶峰这才意识到自己疏忽了。于敏中见状，便主动提出由自己来回忆并抄写。他独自坐在屋内，凭借出色的记忆力，很快就将乾隆帝吟诵的内容完整地记录了下来，全篇仅有一个字的小误差。这件事再次证明了于敏中的非凡记忆力和办事能力，也让梁瑶峰感到十分惭愧。
乾隆三十三年（1768年），于敏中被加封为太子太保，进一步彰显了他在朝廷中的地位。乾隆三十六年（1771年），他又被提升为协办大学士兼户部尚书。到了乾隆三十八年（1773年），于敏中晋升为文华殿大学士兼户部尚书、首席军机大臣。无论是在朝廷，还是陪同乾隆帝外出巡幸，于敏中始终是御前不可或缺的重要人物。他参与了许多重大决策，其中一些决策就是在采纳了他的意见后制定的。在当时，于敏中已成为朝野公认的权臣
四、四库总裁
乾隆三十七年（1774年），安徽学政朱筠上疏《开馆校书折》，请求搜集整理《永乐大典》中散佚的古籍文献。这一提议在当时引起了争议，内阁大学士刘统勋认为此事并非政务的重点，因而并未支持。然而，于敏中却对此提议给予了高度评价和支持，他认为朱筠的奏议符合清朝文治天下的大计，应当采纳。
于敏中力排众议，据理力争，最终说服了乾隆皇帝。乾隆帝认为这一提议确实符合自己的心意，随即采纳，并下诏开设四库全书馆，以搜集整理全国范围内的古籍文献。于敏中被任命为《四库全书》的正总裁，负责整个项目的组织和实施。
在担任《四库全书》正总裁期间，于敏中不仅要处理繁重的军政事务，还要全力投入《四库全书》的编纂工作中。他积极参与确定图书分类、制定编纂体例、设定取舍标准等一系列重要工作。为了确保《四库全书》的质量和完整性，于敏中不仅在理论上提出了许多建设性的意见，还在实际操作中付出了巨大的努力。
当朝廷在全国范围内搜访征集图书时，于敏中不仅积极推动各地藏书家的参与，还亲自进献了17种珍贵的图书版本。这些书籍不仅丰富了《四库全书》的内容，也为后世的研究提供了宝贵的资料。通过于敏中的努力，《四库全书》的编纂工作得以顺利推进，并最终成为一部集中国古代文献之大成的巨着。
五、位极人臣
乾隆三十九年（1776年），宫内发生了一件涉及泄密的重大事件。太监高云从泄露了乾隆帝对道府记载的朱批内容。乾隆帝得知后，下令将高云从锁拿交由御前大臣审讯。在审讯过程中，高云从供认，于敏中曾经向他询问过乾隆帝对观亮的评论记载。此外，高云从还提到自己因为买地受骗，曾请求于敏中帮忙转托蒋赐棨为自己打官司。
乾隆帝得知此事后，非常愤怒。于敏中深知事情严重性，立刻向乾隆帝认罪，承认高云从确实曾向他请求转托，但他并没有答应高云从的请求。然而，于敏中表示自己没有立即据实参奏，这是他的错谬所在。
乾隆帝对此事非常不满，特地下旨严厉谴责于敏中：“于敏中每日承蒙朕召，诸事应付，朕什么话不能对他讲？为什么他还要转向宫内太监探听询问有关消息呢？”随后，乾隆帝下令将此案交由刑部严加议处。刑部议决革除于敏中的职务，但乾隆帝出于对他的器重，最终决定从宽处理，允许他继续留任原职。
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