2003年夏天他告别西乙赛场，加盟西甲中游球队萨拉戈萨。
来到级别更高的西甲联赛以后，他的进球率却依旧保持极高水准，2003-04赛季是他在西班牙甲级联赛中第一个赛季，他为萨拉戈萨打进十七球，在萨拉戈萨时比利亚两季内已平均每二点二八场入一球，为萨拉戈萨留下一份九十二战三十八球的数据。
2004年比利亚协助萨拉戈萨杀入西班牙杯决赛，决赛面对拥有齐达内、菲戈、贝克汉姆、罗伯托·卡洛斯等球星的皇家马德里，比利亚在下半场的初段被古蒂侵犯，博得点球，他亲自操刀为球队反超皇家马德里，最后以三比二成功夺冠而回。
2004年西班牙超级杯决赛，萨拉戈萨对瓦伦西亚，首回合在主场零比一落败，次回合作客梅斯塔利亚球场，大卫·比利亚在比赛中交出一个助攻，球传给了加莱蒂突破越位陷阱射入，最终以总比分三比二击败瓦伦西亚捧杯而回。
2005年夏天他转会瓦伦西亚。在一千二百万欧元加盟瓦伦西亚的首个赛季，他便在在三十七场联赛中攻入二十五球，仅以一球之差落后于巴萨的埃托奥，成为本土最佳射手，在受到伤病困扰的情况下仍然和搭档莫伦特斯在冠军杯和联赛中总共打入四十多粒进球，几乎占全队进球的一半。
2005年9月21日瓦伦西亚客场挑战巴塞罗那，上半时零比一落后，下半场第七分钟比利亚点球扳平，一分钟后，巴萨的巴尔德斯后场得球后抡起一脚，比利亚赶到对手面前，跃起并习惯性地侧身一挡，球砸中比利亚的臀部，直飞巴萨大门，最终瓦伦西亚二比一战胜巴萨。
从2005年开始西班牙国家队的大门向他正式敞开，之后比利亚受到不少大俱乐部斟介，包括英超曼联、切尔西及西甲皇家马德里、以至意大利的尤文图斯、国际米兰，而有报道指2006年夏天切尔西已出价三千万英镑洽购，但被瓦伦西亚拒绝。
2006年4月23日瓦伦西亚对毕尔巴鄂队时，比利亚在第八十分钟到第八十五分钟之内头顶脚踢，连进三球，创造了在五分钟之内连进三球的世界最快“帽子戏法“纪录。
2006-07赛季比利亚入球量逊于去季，但在助攻榜上位列第一。2007年4月1日在三比二战胜西班牙人一役中，比利亚不但帮助球队率先破门，还分别助攻维辛迪和安古路得分，三个入球都与他有关。
2007年夏英超切尔西和曼联、西甲皇家马德里和巴塞罗那都表示了对比利亚有兴趣，但比利亚拒绝了利物浦、切尔西及阿森纳等多间英超豪门的好意，坚称会继续留效瓦伦西亚，比利亚表示瓦伦西亚让他成名，所以他很爱瓦伦西亚俱乐部，想为这支球队效力很长时间。
2008年8月在皇马与瓦伦西亚在班拿贝进行超级杯第二回合的比赛期间，皇马总经理米贾托维奇给蝙蝠军团送去了一份高达四千五百万欧元的报价，以期能将西班牙本土第一射手比利亚挖到伯纳乌球场，但就在当地时间27日晚，瓦伦西亚官方宣布与队内头号球星比利亚成功续约，与双方原工作合同相比，新的合同延长一年将在2014年到期。对于已经二十六岁的比利亚来说，到2014年履行完这份合同时年满三十二岁。
2010年5月19日西甲巴塞罗那俱乐部官方宣布，比利亚以四千万欧元转会巴塞罗那俱乐部，比利亚与巴塞罗那签下四年合同，可选择延长一年，5月21日比利亚在巴萨主场诺坎普体育场正式亮相。
2010年8月22日凌晨西班牙超级杯第二回合，巴萨在诺坎普球场以四比零轻取塞维利亚，以两回合总比分五比三逆转夺冠。比利亚在第五十七分钟替换佩德罗登场登场，完成了他在巴萨和诺坎普球场的双料首秀。
赛前巴萨俱乐部为比利亚的首秀做了精心准备，诺坎普球场看台第七区的每个座位上均备了一张红色或蓝色的纸板，当这数千枚纸板举起时，由红蓝两色组成的数字七极具震撼力，这也代表了俱乐部和球迷对比利亚的深情祝愿。
2010年8月29日比利亚在对阵桑坦德竞技的比赛中登场，迎来巴萨西甲处子秀，第六十一分钟比利亚接阿尔维斯传球，头球破门，打进在巴萨的首球，助球队三比零获胜。11月20日西甲第十三轮，比利亚在首回合国家德比巴萨五比零横扫皇马的比赛中梅开二度，此后比利亚球风稍有改变，离开了中路的位置更多的出现在左翼，在假九号的位置襄助梅西，共同帮助巴萨梦三队再创高峰。
2011年5月29日比利亚随巴塞罗那参加在温布利举行的欧洲冠军联赛决赛，比利亚禁区外射入世界波锁定胜局，帮助球队三比一完胜曼联，这也是他生涯的第一个欧冠冠军。加盟巴萨后比利亚随队拿下西甲冠军，欧冠冠军，西班牙超级杯冠军，欧洲超级杯冠军，世俱杯，成为了又一位球队荣誉大满贯球员。
2011-12赛季，由于季初低迷，被新加盟的法布雷加斯抢去首发位置。2011年12月15日在世俱杯半决赛中，巴塞罗那队以四比零战胜阿尔萨德队，比利亚在比赛进行到第三十六分钟时受伤，巴塞罗那官方确认，比利亚左脚胫骨骨折，比利亚也因而错过2011-12赛季余下比赛和缺席欧国杯。
在瓜迪奥拉离任后，比利亚在2012-13赛季不受新教练重用，但2012-13赛季依然射入十六球成为俱乐部第三射手。2013年3月13日在欧冠八分之一对阵AC米兰的第二回合比赛中，首回合零比二输球的巴塞罗那由梅西两球扳平比分后，比利亚在下半场第五十五分钟接应哈维传球，外脚背搓射打入反超一球，随后阿尔巴再入一球，巴塞罗那四比二大逆转，这也成为了他在巴塞罗那最后的高光时刻。
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