当时关中地区的马腾、韩遂等割据势力各自拥兵自重、相互争斗。曹操正忙于山东战事，对关右局势深感忧虑，于是上表朝廷，任命钟繇以侍中身份兼任司隶校尉，持节都督关中各军，将后方事务全权委托给他，特别允许他不必受常规制度约束。钟繇抵达长安后，立即给马腾、韩遂等人写信，向他们剖析利害祸福。在他的劝说下，马腾、韩遂各自派遣儿子到朝廷担任侍卫（实为质子），表示臣服。
曹操在官渡与袁绍对峙时，钟繇筹集了两千多匹马送往前线。曹操在回信中称赞道：“收到你送来的战马，真是解了燃眉之急。关右得以平定，朝廷没有了西边的后顾之忧，这都是你的功劳啊！从前萧何镇守关中，为军队提供充足粮草，如今你所做的和他一样出色。”
后来，匈奴单于在平阳发动叛乱，钟繇率军将其围困，但久攻未下。此时，袁尚任命的河东太守郭援率大军抵达河东，兵力强盛。众将领商议想要撤离，钟繇反对说：“袁氏势力正盛，郭援此次来犯，关中诸将暗中与他勾结。他们之所以没有全部反叛，只是顾忌我的威名罢了。如果我们就这样撤退，只会向敌人示弱，当地百姓谁不会把我们当作仇敌？就算我们想回去，又怎么能安全抵达？这简直是未战先败！况且郭援刚愎自用、争强好胜，必定会轻视我军。如果他渡河扎营，我们趁他们尚未完全渡河时发起攻击，一定能大获全胜。”
与此同时，张既劝说马腾联合攻打郭援，马腾派儿子马超率领精兵迎战。郭援到达后，果然轻率地率军渡河，部下劝阻也不听。当敌军渡河到一半时，钟繇与马超率军突然出击，大败敌军，斩杀了郭援，逼降了匈奴单于。（据《司马彪战略》记载：袁尚派高干、郭援率数万大军联合匈奴单于进犯河东，并派使者与马腾、韩遂结盟，马腾等人暗中答应。傅干劝说马腾：“古人说‘顺应道义者昌盛，违背德行者灭亡’。曹公奉天子之命诛讨暴乱，法令严明、国家治理有序，上下一心效命。有义举必赏，无义行必罚，这就是顺应道义。袁氏违背王命，驱使胡虏侵犯中原，为人宽厚却多猜忌，仁慈却无决断，军队虽强，实则失天下人心，这就是违背德行。如今将军既然归附有道之主，却不尽全力，暗中怀有二心，想坐观成败，我担心成败既定之时，朝廷奉命追责，将军会成为首先被诛杀的人。” 马腾听后十分恐惧。傅干又说：“智者能转祸为福。如今曹公与袁氏相持不下，而高干、郭援独霸河东，曹公即便有万全之策，也难以避免河东的危机。将军若能出兵讨伐郭援，内外夹击，必定能成功。这样一来，将军既能斩断袁氏的臂膀，解除一方的危急，曹公也必定会重重感激将军。将军的功名，将永载史册！希望将军慎重抉择！” 马腾说：“我听从您的教导。” 于是派儿子马超率一万多精兵，联合韩遂等人的军队，与钟繇会师攻打郭援等人，大获全胜。）这一战役的详细经过记载在《张既传》中。
后来，河东郡的卫固发动叛乱，与张晟、张琰及高干等人联合为寇，钟繇又率领众将领将其讨平。（据《魏略》记载：朝廷下诏征召河东太守王邑回朝。王邑认为天下尚未平定，心里不愿应召，当地官吏和百姓也都留恋他。郡掾卫固及中郎将范先等人分别到钟繇处请求留下王邑。但此时朝廷已任命杜畿为河东太守，且杜畿已进入河东地界。钟繇没有听从范先等人的请求，催促王邑交出印信符节。王邑佩戴着印绶，直接从河北前往许昌向朝廷归附。钟繇当时在洛阳处理政务，认为自己未能有效威慑和监督，有失司隶校尉的职责，于是上书弹劾自己：“臣此前上奏称原镇北将军兼任河东太守安阳亭侯王邑巧言规避官职，触犯法律条文，应当追究弹劾，查实其奸诈行为。奉诏应按所奏追究。因其认罪，故宽大赦免。臣又上奏称官吏百姓无论大小，都心存观望，认为王邑应当留任，于是抗拒新太守杜畿，如今虽都反悔，共同迎接杜畿赴任。但根据文书记录，臣才疏学浅，承蒙提拔，入宫担任近侍，兼掌机要，身负重任，总领一方事务。既无德政惠及百姓，又无威严刑罚约束不恭之人，致使王邑违犯诏书，郡掾卫固欺骗胁迫官吏百姓，反对的言论通过驿站传遍各地，逐渐失去礼制，不敬王命。如今虽已反悔，但丑名远扬，罪责都在于臣威慑刑罚不足。臣又患病多年，气力日渐衰弱，空占官位、白享俸禄，荒废职守，按罪当惩。经查侍中守司隶校尉东武亭侯钟繇，有幸蒙受皇恩，以微薄之才，多次被提拔，身处亲近显要之位，奉命督察。明明知道诏书严厉厌恶地方长官政教宽弱、约束下属无方，导致事务久拖不决、职责荒废、法令松弛。王邑虽违法，本应依法严惩，但臣上奏文书时，弹劾理由不当，致使王邑远至朝廷。有负使命，削弱了朝廷的权威。而卫固欺骗胁迫官吏百姓，抗拒杜畿数月，如今虽反悔，但违背正道，天下震惊，罪责全在臣威慑刑罚昏暗软弱。加之臣久病不愈，无法胜任职责，这并非大臣所应为。臣轻慢法度，不畏诏令，不与国家同心，为臣不忠，无所畏惧，实为大不敬。又不执行诏书，奉诏不谨。再者心智蒙蔽，被下属欺骗，软弱不胜任。数罪并罚，臣请求用囚车将臣征召至廷尉处治罪，由大鸿胪削夺爵位封地。臣长期身患重病，入夏以来病情加剧，性命危在旦夕，无法胜任官职。已将文书交付功曹从事马适议，臣免冠赤脚，伏地等候惩处。” 朝廷下诏不予追究。）
自汉献帝西迁后，洛阳人口锐减，一片荒芜。钟繇采取措施，将关中百姓迁徙到洛阳，又招纳逃亡反叛之人来充实人口，几年间，洛阳的民户逐渐增多，经济得以恢复。后来曹操征讨关中时，得以依靠洛阳的人力物力作为资源，于是上表任命钟繇为前军师。
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